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971.
王雨柔  王国琪  李想  尹君  朱剑 《化学学报》2022,80(2):214-228
柔性压阻式传感器具有结构简单、易于制备、检测范围广等优势, 在可穿戴电子器件领域中扮演着非常重要的角色. 在制备柔性压阻式传感器的众多方法中, 溶液法由于操作简单、反应条件温和、材料的适用性广泛、易于规模化制备等优势, 成为极具发展前景的制备工艺. 在此基础上, 如何进一步提高柔性压阻式传感器的力学与电学性能也成为研究者们更加关注的话题. 另外, 制备图案化、微型化、规模化的传感器阵列为柔性压阻式传感器的应用范围拓展了新的道路. 本综述首先介绍了柔性压阻式传感器的工作原理与性能指标, 同时讨论了其性能指标对传感器在实际应用中的影响. 随后, 简单介绍了其构成材料, 并通过梳理近年来溶液法制备柔性传感器的研究成果, 选取了几种典型的溶液法制备方法进行重点介绍, 指出其具备的优势及目前存在的问题. 最后, 对溶液法制备柔性传感器的发展方向进行总结与展望.  相似文献   
972.
李海茹  张层  李思殿 《化学学报》2022,80(7):888-895
基于第一性原理, 系统地研究了Ben (n=1~3)对B12团簇结构的调控. 结果表明: 团簇BeB12全局极小结构为Cs对称性准平面结构, 而Be2B12和Be3B12最稳定的结构均为笼状结构, 对称性分别为CsC2v. 随着Ben (n=1~3)原子数的增加, 团簇B12由准平面结构过渡到笼状结构, 且Be倾向内嵌在B12笼状结构表面的B7或B8单元环中, 通过离子和共价作用形成稳定Be&B7和Be&B8单元, 从而稳定笼状结构. 自然键轨道(NBO)分析表明, 团簇Cs BeB12, Cs Be2B12, C2v Be3B12内部存在电子转移情况, Be原子2s轨道上失去电子, Be—B键主要以离子作用为主, 同时也存在共价作用. 成键分析显示Cs Be2B12C2v Be3B12的π键遵循球状芳香性2(n+1)2 (n=1)电子计数规则, 表明该团簇具有球状芳香性. 预测了三个结构的红外和拉曼光谱, 为以后的合成实验和数据表征提供了理论基础.  相似文献   
973.
罗俊  贾礼超  颜冬  李箭 《化学学报》2022,80(3):317-326
过渡金属Ni是地球上储量丰富的金属元素, 在加氢脱硫、重整制氢等催化领域应用非常广泛, 但是关于Ni基催化剂在烷烃脱氢方面的研究较少; 因此, 本工作采用不同的方法, 制备了三种结构的Ni基负载催化剂, 即尖晶石分解型、浸渍型和钙钛矿析出型, 并在700 ℃、C2H6-N2气氛中和50 mL•min-1气体流速下, 探索了它们的乙烷脱氢性能. 结果表明: 尖晶石分解型催化剂Ni1-xCuxCr2O4还原后在Cr2O3表面形成Ni-Cu合金颗粒, 能有效钝化Ni的C—C键断裂活性, 提高乙烯的选择性. Ni含量过高时, Ni不能有效地分散而形成大的金属团簇, 造成乙烷过度裂解, 乙烯选择性较低. 浸渍负载型催化剂NixMy/Al2O3 (M为Cu或Ag) 比表面积大, 表面活性位点分散, 但活性金属与载体结合力弱, 在高温下不稳定; Cu或Ag与Ni形成合金, 可有效提高乙烯选择性, Ag较Cu的效果更佳. 钙钛矿析出型催化剂LaCr1-xNixO3(LCNi-100x)在还原气氛中析出均匀细小的Ni颗粒, 其与基体结合力强, 抗积碳性能和稳定性较高; 含15% Ni的LCNi-15还原后(R-LCNi-15)表现出最好的催化性能, 乙烯产率最高(24%), 同时具有较好的抗积碳性能和稳定性以及氧化再生性.  相似文献   
974.
氢气是一种清洁高效的能源载体,通过海水电解规模化制备氢气能够为应对全球能源挑战提供新的机遇。然而,缺乏高活性、高选择性和高稳定性的理想电极材料是在腐蚀性海水中连续电解过程的一个巨大挑战。为了缓解这一困境,需要从基础理论和实际应用两方面对材料进行深入研究。近年来,人们围绕电极材料的催化活性、选择性和耐腐蚀性进行了大量的探索。本文重点总结了高选择性和强耐腐蚀性材料的设计合成与作用机制。其中详细介绍了多种电极材料(如多金属氧化物、Ni/Fe/Co基复合材料、氧化锰包覆异质结构等)对氧气生成选择性的研究进展;系统论述了各种材料的抗腐蚀工程研究成果,主要讨论了本征抗腐蚀材料、外防护涂层和原位产生抗腐蚀物种三种情况。此外,提出了海水电解过程中存在的挑战和潜在的机遇。先进纳米材料的设计有望为解决海水电解中的氯化学问题提供新思路。  相似文献   
975.
沈荣晨  郝磊  陈晴  郑巧清  张鹏  李鑫 《物理化学学报》2022,38(7):2110014-41
随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战。本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200–800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h-1·g-1,是纯CNS-Pt (320 μmol·h-1·g-1)的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6–8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs (300 μmol·h-1·g-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP。此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。  相似文献   
976.
张艳锋 《物理化学学报》2022,38(4):2105006-11
<正>超薄层状过渡金属二硫化物(TMD)材料在(光)电子器件、催化、能量转化和存储等方面具有极大的应用前景,也是研究凝聚态物理相关基本问题的模型材料1–4。TMD材料由于具有不同的晶相结构,并因此展现出多样的物理化学性质,是近期二维材料的研究热点5–8。对TMD纳米材料的本征物理化学性质的深入研究,将极大地推动该类材料的基础研究和应用探索。宏量制备大尺寸和高质量晶体是至关重要的科学问题。然而,  相似文献   
977.
Wang  Pei  Zhang  MengYi  Qu  JieHao  Wang  LuJie  Geng  JunZhao  Fu  FeiYa  Liu  XiangDong 《Cellulose (London, England)》2022,29(6):3569-3581

Quaternary ammonium compounds (QACs) have outstanding antimicrobial effect, but covalent immobilization of plentiful QAC onto cotton fiber surface to realize a durable function remains a challenge. Herein, a quaternary ammonium monomer, [2-(methacryloyloxy) ethyl] trimethylammonium chloride (DMC) was co-polymerized with methyl acrylate (MA) to prepare an antibacterial copolymer, poly(DMC-co-MA). To graft the copolymer with an improved grafting efficiency, cotton fabric was treated using carboxymethyl chitosan (CMC) to establish an amino-functionalized fiber surface first. This treatment allows the amidation reactions between the amino groups and the pendant ester groups in the poly(DMC-co-MA) to take place, achieving a durable anionic polymer coating onto the fiber surfaces with remarkably antibacterial effect. Characterization results indicated that when DMC/MA monomer ratio was 100:1, the resulting copolymer endows the modified cotton fabric with antibacterial capability that inactivates all Escherichia coli (E. coli) and Staphylococcus aureus (S. aureus). Even after 50 laundering cycles, more than 98.0% of the antibacterial rate could still be retained. Moreover, the wearing comfort properties such as softness, water absorption and air permeability of the finishing cotton fabrics have been insignificantly changed by comparing to the untreated cotton fabric.

  相似文献   
978.
A new H-bonded crystal [RuIII(Him)3(Im)3] with three imidazole (Him) and three imidazolate (Im) groups was prepared to obtain a higher-temperature proton conductor than a Nafion membrane with water driving. The crystal is constructed by complementary N−H⋅⋅⋅N H-bonds between the RuIII complexes and has a rare Icy-c* cubic network topology with a twofold interpenetration without crystal anisotropy. The crystals show a proton conductivity of 3.08×10−5 S cm−1 at 450 K and a faster conductivity than those formed by only HIms. The high proton conductivity is attributed to not only molecular rotations and hopping motions of HIm frameworks that are activated at ∼113 K, but also isotropic whole-molecule rotation of [RuIII(Him)3(Im)3] at temperatures greater than 420 K. The latter rotation was confirmed by solid-state 2H NMR spectroscopy; probable proton conduction routes were predicted and theoretically considered.  相似文献   
979.
锂离子电池由于具有高能量密度,高循环寿命,低自放电率的优势,成为当前使用最为广泛的储能器件。层状材料是极为常用的负极材料,其微观嵌锂行为的研究对提高电池的能量密度和循环寿命有重要意义。本工作发展了一种新的平板微电池结构,可用于研究锂离子在各类二维层状纳米材料中的嵌锂行为。我们用机械剥离的单片少层石墨烯为正极,热蒸镀的锂金属为负极,构成石墨烯电池,用恒电压放电的方法进行嵌锂测试。采用拉曼成像技术收集石墨烯G峰信号的空间分布,实现对锂的嵌入过程的显微观测。发现了锂在石墨烯中沿层间扩散迁移,以及石墨烯断层对锂扩散的阻碍作用。这些结果有助于理解放电时锂在石墨烯电极中扩散过程,并且这项研究开发的平板微电池结构可用于多种材料的电化学过程中的微观过程表征,同时可实现与光学、电学、电子显微学等多种表征手段的兼容,具有较好的应用前景。  相似文献   
980.
锑(Sb)具有高的理论比容量、较小的电极极化、合适的Na+脱嵌电位、价格低廉以及环境友好的优势,而成为一种具有较大应用前景的钠离子电池负极材料。但是,Sb基负极材料的一个重要挑战是在循环过程中高比容量伴随着大的体积变化,进而导致活性材料粉化,并从集流体上脱落,这大大限制了其在钠离子电池领域的大规模应用。因此,如何解决Sb基负极材料充放电过程中体积膨胀问题对于高性能的钠离子电池设计是至关重要的。本文详细综述和讨论了Sb基材料的结构-性能关系及其在钠离子电池中的应用,详细介绍了钠离子电池Sb基负极材料在氧化还原反应机理、形貌设计、结构-性能关系等方面的最新研究进展。本综述的主要目的是探讨影响Sb基负极材料性能的决定因素,从而提出有前途的改性策略,以提高其可逆容量和循环稳定性。最后,对Sb基钠离子电池负极材料的未来发展、面临的挑战和前景进行了展望。本文可为Sb负极材料的构建和优化提供具体的观点,阐明了Sb基负极材料未来的发展方向,从而促进钠离子电池的快速发展和实际应用。  相似文献   
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